Atmos. Chem. Phys., 17, 10709-10732, 2017

F. Prata et al.: Separation of ash and SO

2

10721

Figure 10. A schematic of the principle features of the

Grímsvötn eruption column. Large hydrometeors composed of ash

aggregates and mixed-phase ash and ice particles fall through the

column, competing with the upward force of the eruption, eventu-

ally causing the column to collapse as well as the generation of one

or more PDCs, pushing an outflow of ash-rich air into the lower

troposphere. Ash rises from the PDC and falls in the collapsing

column. A high-level plume of SO

2

with some ash penetrates the

tropopause. The height range of the gravity current (or pyroclastic

density current) is unknown but likely to extend from the ground to

the top of the observed ash skirt.

generation results from the development of a collapsing veil

of material (Carey and Bursik, 2015). The PDCs emerge

from the veil and follow the underlying topography. Either

way the phreatomagmatic nature of the eruption with the in-

jection of large amounts of water appear to be important in-

gredients leading to the observation of a skirt of ash propa-

gating at lower levels.

The outflow from this mechanism may have been rela-

tively fast; the AIRS satellite observations suggest that the

column had stopped rising by 04:17 UTC on 23 May. Our

photographic series show that the plume stopped rising in

the time frame 19:30–20:00 UTC on 21 May. It stayed rela-

tively elevated, i.e. between 15 and 19 km, and according to

daily observational reports it stayed at this level until mid-

morning of 22 May. On the same day by noon it had dropped

below 10 km and stayed there through 23 May. At the end of

that day it dropped below 5 km and more or less remained

below that height for the rest of the eruption. The low-level

ash layer persisted close to the south coast of Iceland for at

least 24 h before starting its journey further southwards and

then eastwards. Atmospheric transport processes (e.g. buoy-

ant transport, advection by the low-level winds, particle set-

tling) act on this ash cloud, but the low-level winds were not

strong and thus the ash moved slowly. The cloud may also

have been fed by new ash from the ongoing minor eruptions.

The ash transported southwards from Grímsvötn, which

begins within the first hour of the eruption, arises not directly

from the emissions at the vent but most likely from a pos-

sible partial collapse of the eruption column, which can no

longer be sustained, or from the generation of one or more

Figure 11. Photograph of a vertical section taken on the Vatna-

jökull glacier at a location where there was significant ash fall from

Grímsvötn, on 31 May 2011. There is evidence of millimetre-sized

hail in the deposit. Photo taken by Adam Durant during a visit or-

ganized by Fred Prata.

PDCs. The southward movement of the ash skirt can best

be seen in the MODIS image acquired on 23 May 2011 at

12:05 UTC (Fig. 9). The ash mass retrievals for this image

(and three later images) are shown in Fig. S4 (Supplement)

(top-left panel) in which three mass loading levels are indi-

cated: 0.2, 2, and 4 g m

−

2

.

Further support for rapid removal of ash before transport

is provided in the photograph shown in Fig. 11 taken on

31 May, just 8 days later on the Vatnajökull glacier near

Grímsvötn. The photograph shows a short vertical section

dug into the deposit with evidence of hail. The presence of

hail within the deposit has also been described by Arason

et al. (2011), who found hailstones of 1–2 mm size infused

with ash. Gudmundsson (2013) has estimated the amount of

water melted by the eruption. Furthermore, since no Jökulh-

laups were observed, it may be assumed that much of that

water went into the plume in the form of hot water vapour

(steam) and also contributed to ice and hail formation within

the column. A large amount of lightning was observed in the

eruption column and clouds, also suggesting the presence of

hydrometeors.

It is difficult to estimate whether the column collapsed

more than once but there does seem to be evidence that an ash

surge existed on the morning of 22 May. A MODIS image

acquired at 05:15 UTC on 22 May (∼ 10 h after the start of

the eruption) appears to show gravity waves emanating from

the column and a skirt of ash spreading southwards and then

curving around the northeastern coast of Iceland. The photo-

graphic evidence suggests that the process started much ear-

lier. These waves could have been formed when the column

sloughed, causing a cold ash surge driven by the buoyancy

force due to the vertical gradient in the density. Figure 12a

www.atmos-chem-phys.net/17/10709/2017/

Atmos. Chem. Phys., 17, 10709–10732, 2017

---

10722

F. Prata et al.: Separation of ash and SO

2

shows the 250 m resolution MODIS band 2 (841–876 nm)

image reprojected, calibrated to reflectance, and digitally en-

hanced to highlight various features.

The features are identified as the Grímsvötn eruption col-

umn (slightly east of the volcano location, indicated by the

red triangle), its shadow cast westwards onto a lower layer of

ash and meteorological cloud, an ash layer extending along

the south coast of Iceland, rope clouds, and gravity waves

(Fig. 12b). The reflectance (as a percentage) along a tran-

sect indicated by the black line is also shown in the inset in

Fig. 12b. Variations in reflectance along the transect occur

due to height variations in the cloud and the solar and sensor

viewing geometry. The approximate wavelength of the waves

is ∼ 4–6 km.

6

Insights on the mechanisms and conditions for ash

separation from a plume

The observations provide strong evidence that separation of

ash occurred predominantly in the convectively rising part of

the eruption column, where the motion is driven by a buoy-

ancy force arising from a density difference between the col-

umn and the atmosphere, rather than at the source or in the

laterally intruding ash cloud. Figure 1 shows convincing ev-

idence that separation occurs at the convective column. The

buoyant volcanic plume is a complex physical environment,

with multiple interacting phases, highly turbulent flow fields,

and coupled non-linear physical and chemical processes oc-

curring. Despite this complexity, much insight into the dy-

namics of volcanic plumes has been gained from mathemati-

cal models of turbulent buoyant plumes (Morton et al., 1956),

which have been extended to model thermodynamics and

transport of solids in volcanic plumes (see, e.g. Wilson et al.,

1978; Sparks, 1986; Woods, 1988; Glaze and Baloga, 1996;

Sparks et al., 1997a; Bursik, 2001; Woodhouse et al., 2013).

Here we use an integral model of volcanic plumes to

gain insight into the physical processes that could lead to

an abrupt separation of ash from the plume at Grímsvötn.

We adopt the integral model of Woodhouse et al. (2013),

which includes descriptions of the thermodynamics of phase

changes in water, the effect of atmospheric winds on the

plume dynamics, and detailed profiles of the atmospheric

structure during the eruption. Additional details of our mod-

elling approach are given in the Appendix and a derivation

of the system of equations adopted in our model are given in

Sects. 2 and 3 of Woodhouse et al. (2013).

Our hypothesis is that the separation of ash from the con-

vectively rising plume that was observed at high altitude was

due to rapid aggregation of ash particles, mediated by a rapid

condensation of water in the plume. The presence of (liquid)

water is likely to promote the aggregation of ash particles

by allowing the formation of liquid bridges between grains

(Brown et al., 2012; Van Eaton et al., 2012). The capillary

forces in the liquid connections are much stronger than elec-

trostatic attractions between dry grains (James et al., 2003),

and therefore it is possible that wet aggregates can endure a

collision that would cause dry aggregates to break apart. Ag-

gregation in the presence of liquid water or ice is extremely

efficient, with aggregation timescales less than 0.1 s (Veitch

and Woods, 2001; Costa et al., 2010). Costa et al. (2010)

demonstrate that a particle size distribution that initially has a

peak number density at 10 µm can evolve to produce a peak

in the number density at 100 µm in 60 s in an environment

with condensed water available.

Because there is not that much very fine ash in the column

to begin with to generate a sector-wide plume collapse we

cannot be sure that aggregation is the sole driver. The parti-

cles in the 100 µm size fraction contain less than 10 % of the

mass erupted at any one time, so that even if all of this ash

forms aggregates, the mass fraction is still small compared

to the total mass. In the proximity of the volcano the tephra

contains an abundance of lapilli size clasts (2–64 mm in di-

ameter), and over 50 % of the proximal tephra is lapilli, and

the fallout units are over 80 % lapilli (i.e. 2–64 mm clasts).

Only the surges that generate the PDC deposits contain a

substantial amount of ash, more then 90 %, because they do

not have the capacity to carry the lapilli clasts to start with.

However, most of the tephra deposited by the PDCs is in the

0.1 to 1 mm (100–1000 µm) range, or > 70 %. Observations

on accretionary lapilli (i.e. ash aggregates) indicate that this

size range is too big to partake in ash aggregation by cap-

illary forces plus electrostatic forces. The separation of the

very fine ash, moving laterally and deposited from a laterally

moving current, and the lapilli size material that is processed

vertically by being transported upwards and then falling out

is not fully understood.

Rather than modelling aggregation explicitly, which is

subject to great uncertainty, here we use a model of vol-

canic plumes to investigate whether conditions in the plume

are favourable for wet aggregation and an abrupt fallout of

solids. The maximum elevation of solid particles of a given

size can be estimated by balancing the average vertical ve-

locity of gaseous phases in the plume with the settling speed

of a particle (see the Appendix). This provides a simple, yet

robust, method of examining the consequence of aggrega-

tion; the estimated maximum fallout height is determined

only by the particle size, and the evolution of the particle

size distribution is not required. Figure 13 illustrates a typi-

cal prediction obtained from our model for the plume from

Grímsvötn at 05:00 UTC on 22 May 2011.

Gentle winds and the large mass flux of erupted material

result in a sub-vertical plume that is affected little by the

wind. The model identifies an abrupt transition in the plume

from dry conditions at lower levels (below approximately

10 km) to an environment with a substantial amount of con-

densed water, and the low atmospheric temperature results in

a predominance of ice with peak concentration in excess of

4 g kg

−

1

(Fig. 13b). The critical fallout velocity of 50 µm par-

ticles is reached at an altitude of 18 km a.s.l. (Fig. 13c) above

Atmos. Chem. Phys., 17, 10709–10732, 2017

www.atmos-chem-phys.net/17/10709/2017/

---